Doping and Alloying approaches for enhancing the properties of wide-band gap semi-transparent kesterite materials and their applications in next generation of kesterite/c-silicon tandem cells

Abstract

Cette thèse contribue au développement de matériaux à base de kesterite à faible coût et haute performance, en tant qu'option viable pour une intégration photovoltaïque future, ainsi qu'à la création de matériaux à large bande interdite pour les cellules solaires tandem de nouvelle génération. S'appuyant sur des études précédentes et les récents progrès dans la technologie photovoltaïque, ce travail propose et développe des approches et des stratégies innovantes pour produire des matériaux de kesterite de haute qualité. Ces efforts visent à relever les défis limitant l'efficacité des cellules solaires à base de kesterite et à ouvrir la voie à leur intégration dans des architectures photovoltaïques avancées. L'optimisation de la méthode sol-gel a constitué la base de ce travail, permettant la préparation de matériaux à base de kesterite sur des électrodes transparentes. Cela a impliqué un contrôle minutieux de toutes les étapes du processus, y compris la préparation de la solution, le dépôt et les conditions de recuit. Les états d'oxydation des ions métalliques dans la solution sol-gel ont été rigoureusement suivis afin de comprendre leurs effets sur les propriétés de la kesterite. Deux protocoles distincts ont été développés grâce à cette optimisation, conduisant à des couches absorbantes aux propriétés structurales, morphologiques et optoélectroniques améliorées. En s'appuyant sur ces protocoles optimisés, nous avons étudié le dopage aux métaux alcalins (par exemple, Na, Li, K) pour améliorer davantage les propriétés des matériaux. Ce travail a introduit une approche novatrice pour incorporer les métaux alcalins au cours du processus de dépôt, une méthode non rapportée dans la littérature. Ces techniques de dopage innovantes ont montré des améliorations significatives des propriétés morphologiques et structurales des matériaux de kesterite, renforçant ainsi leur potentiel pour les applications photovoltaïques. Par ailleurs, la substitution des cations a été explorée, avec un accent particulier sur la substitution du cuivre par l'argent. La combinaison de l'alliage d'argent et du dopage au sodium s'est avérée particulièrement efficace, produisant des matériaux de kesterite de haute qualité avec des propriétés proches des exigences des dispositifs à haute efficacité. Pour évaluer le potentiel de ces matériaux dans des configurations de cellules solaires avancées, des simulations optiques (TMM, FDTD) et électriques (SCAPS-1D) ont été employées. Ces simulations ont examiné l'intégration des matériaux de kesterite avec le silicium cristallin (c- Si) dans des architectures tandem, atteignant des efficacités supérieures à 20% après optimisation. Cela a démontré la faisabilité des matériaux de kesterite dans les cellules tandem, renforçant leur rôle en tant que candidat prometteur pour les technologies photovoltaïques de nouvelle génération. Enfin, la thèse a élargi son champ d'application au développement de matériaux de kesterite à large bande interdite en substituant complètement l'étain (Sn) par le germanium (Ge). En utilisant des méthodes de dépôt physique en phase vapeur (PVD), telles que la pulvérisation cathodique, un procédé innovant de sulfo-sélénisation en une seule étape a été développé pour atteindre une bande interdite supérieure à 1,7 eV, essentielle pour les cellules tandem à haute efficacité. Ces matériaux ont atteint des efficacités comparables aux meilleures valeurs rapportées, validant l'efficacité de cette approche de synthèse novatrice. En résumé, cette thèse souligne l'importance du dopage, de l'alliage et des techniques avancées de synthèse pour optimiser les matériaux de kesterite. Elle comble le fossé entre le développement fondamental des matériaux et leur application dans des dispositifs photovoltaïques haute performance. En relevant des défis critiques et en proposant des orientations futures pour la recherche, ce travail contribue à positionner les matériaux de kesterite comme une option viable pour une production d'énergie renouvelable à grande échelle, avec le potentiel de jouer un rôle majeur dans la transition mondiale vers une énergie durable.