Étude de la structure électronique du scintillateur ThX₄ : Pa⁴⁺ (x=C1, Br) par la méthode MS-Xɑ et caractérisation par double diffraction de rayons X d’hétérostructures III-V contraintes.

Abstract

Ce travail regroupe un ensemble de contributions qui constituent deux parties : • La première, théorique, porte sur la modélisation de la structure électronique de matériaux importants pour la physique nucléaire et l’électronique. La méthode de calcul choisie est la méthode de diffusion multiple MS- Xɑ membre de la famille des méthodes de la fonctionnelle de la densité. Les avantages et les inconvénients de cette méthodologie sont bien établis. Le chois est approprié aux matériaux étudiés. Deux études sont élaborées : il s’agit, d’une part, de (i) L’interprétation des spectres XPS et optiques des matrices ThCL₄ et ThBr₄ dopées à l’impureté Pa⁴⁺. Cette étude tient compte des effets relativistes et traite l’interaction spin-orbite dans une approche perturbationnelle. Les résultats sont comparés à l’expérience et à ceux obtenus par une autre approche quasi-relativiste incluant les orbitales des ligands. Un bon accord est obtenu ; et d’autre part, de

(ii) L’étude par la même méthode de la structure électronique d’agrégats moléculaires P₂O₅, P₄S₁₀ et P₄S₇. ces composés sont susceptibles de se former à l’interface isolant-semi-conducteur et servent d’étalons dans la caractérisation de cette interface. Les densités d’états obtenues ont permis l’assignation des pics des spectres XPS ainsi que la comparaison entre ces trois agrégats. La sensibilité du calcul aux paramètres de calcul (longueur des liaisons, positions atomiques) a également été considérée.

• La seconde, expérimentale, s’inscrit dans le cadre des activités micro et optoélectroniques autour des matériaux III-V et particulièrement InP. Elle a pour objectif la caractérisation de matériaux III-V contraints, en utilisant la technique de double diffraction de Rayons X haute résolution. Deux études sont présentées portant sur la caractérisation de couches InGaAs/InP contraintes en tension et en compression d’une part, et sur l’influence des paramètres de croissance (température et rapport des éléments V/III) d’autre part. ces deux études s’inscrivent dans les efforts de compréhension des mécanismes de relaxation dans ces couches en vue d’en améliorer les performances. la relaxation de la contrainte s’effectue de façon différente selon la nature de la contrainte élastique. Les résultats suggèrent, en effet que la relaxation des couches en tension n’a pas lieu par formation de dislocations de désaccord. D’autres mécanismes tels que la formation de micro-cracks perpendiculairement à l’interface sont à considérer. Le rôle des paramètres de croissance est mis en évidence à travers la mesure de la relaxation pour la composition Xin=65% (faible désaccord de maille 8 10⁻³) et une croissance 2D). les résultats montrent que la relaxation augmente avec la température et que, par contre, il existe, pour une température donnée, un rapport des pressions des éléments V/III tel que la relaxation est minimale. Ceci suggère qu’on peut retarder la relaxation en choisissant le bon jeu de paramètres (Tc, rapport V/III). Des études de cas typiques mettent en évidence la puissance de la technique DDX.