Theoretical calculations of strontium titanate for application to hydrogen production from photocatalytic water splitting under visible light irradiation

Abstract

Cette thèse rapporte les résultats ab initio de l’étude théoriques des propriétés électroniques, optiques/photocatalytiques du monodopage (avec Mn, S, Se/Te)/du codopage (avec S/Mn, Se/Mn/Te/Mn) de SrTiO3 basant sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) dans l'approximation du gradient généralisé (PBE-GGA) pour le potentiel d'échange-corrélation. Le calcul des propriétés électroniques contient les structures de bande, la densité d'états, les distributions de densité de charge. L'étude des propriétés optiques couvre l'analyse détaillée de plusieurs paramètres optiques tels que le coefficient d'absorption, l'indice de réfraction, le coefficient d'extinction, la fonction Eloss, la réflectivité/la conductivité optique dans les directions parallèles/perpendiculaires du champ électrique. L'analyse de la structure de bande électronique suggère que SrTiO3 pure/tous les systèmes étudiés sont des semi-conducteurs à bande interdite indirects. Nous avons également trouvé que la bande interdite du SrTiO3 pur est de 1,80 eV au point Γ. Nos résultats montrent que le monodopage avec Te diminue l'énergie de la bande interdite effective de SrTiO3 de manière significative (d'environ 1,04 eV),/le codopage avec Te/Mn reduit de plus la bande interdite (d'environ 1,61 eV), conduisant à un énorme spectre d'absorption vers les longues longeurs d’onde. En outre, nos résultats montrent que les positions des bandes de conduction/de valence du SrTiO3 sont optimisées grâce au codopage Te/Mn, d'une manière qui améliore considérablement la capacité du srTiO3 pur à produire de l'hydrogène photocatalytique à partir de la décomposition de l'eau en utilisant la lumière du soleil.