Simulation numérique des propriétés structurales et thermodynamiques d’hydrure (MgH2) et intermétalliques hydrures à base de Magnésium pour le stockage d’hydrogène

Abstract

L’objectif principale de ce travail de thèse est d’étudier et améliorer les propriétés de stockage de l’hydrogène des systèmes étudiés (MgH2, intermétallique à base de Magné- sium et ZnO), l’étude a été effectué par le biais des calculs ab-initio basés sur la théorie de la densité fonctionnelle (DFT) en utilisant le code FPLO. Dans un premier temps, nous avons déterminer les différent propriétés de stockage de nos matériaux notamment : les capacités de stockages, les énergies de formation, et les températures de désorption et et par la suite améliorer la stabilité des différents systèmes par l’effet du dopage, co-dopage et insertion des atomes. Comme premier axe, l’hydrure de Magnésium MgH2 est un bon candidat pour le stockage d’hydrogène vue ses hautes capacités de stockage mais sa hautes énergie de formation et sa haute température de désorption limite son utilisation. Alors par des substitutions simples et doubles de Mg par le B ou/et Li on a pu améliorer considérablement les propriétés thermodynamiques et les capacités de stockage du matériau Mg4BLiH12. En effet, les résultats obtenus sont très proches des critères fixés par le département de l’énergie Américain (DOE). Dans le deuxième axe, notre but était de prédire les propriétés de stockage d’hydrogène d’hydrures intermétalliques à base de Magnésium MgCoH3. On a déduit que l’insertion d’élément Ni joue un rôle crucial dans la stabilité de l’hydrure intermétallique MgCo0.5Ni0.5H3 menant à une diminution de l’énergie de formation du système. Dans le dernier axe, on rassemble les résultats d’un nouveau type de stockage d’hydrogène dans ZnO dopé par l’élément de magnésium. A partir d’une analyse de la structure électronique des systèmes considérés, la liaison entre les atomes d’oxygène et d’hydrogène est très forte, ce qui nécessite l’ajout d’élément du Magnésium pour affaiblir cette liaison.