Application de la méthode de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) à des systèmes de Tungstène pur Wi et de tungstène-potassium WiKj

Abstract

Notre travail est consacré à la prédiction des structures et propriétés des petits clusters de tungstène pur Wi avec 2 ≤ i ≤ 6 et de tungstène-potassium WiKj avec 2 ≤ i+j ≤ 6 telles que, la détermination du travail de sortie, l’énergie de liaison et les distances inter-atomiques. Egalement, nous illustrons l’optimisation des géométries des systèmes mis en jeu. Dans le premier chapitre de ce mémoire, nus rappelons les bases théoriques et les approximations issues des méthodes Hartree-Fock et post-Hartree-Fock, ainsi qu’une présentation détaillée des approximations de Thomas-Fermi-Dirac et de Hartree-Fock-Slater. Dans le deuxième chapitre, nous présentons les bases essentielles de la théorie de la fonctionnelle de la densité, telles que le théorème de Hohenerg-Khon, les différentes fonctionnelles (ex, VWN : Vosko-Wilk-Nussair) proposées dans le cadre de l’approximation de la densité locale (LDA) et aussi celles fournies dans le cadre de l’approximation du gradient généralisé (GCA : Perdiew-Wang 1991). Le chapitre III présente les fondements et les techniques d’exécution de ce programme ADF et fourni d’une manière plus explicite les caractéristiques et les techniques d’exécution de ce programme. Nous présentons selon nos implémentations numériques les géométries les plus stables des systèmes en tungstène pur W, et nous déduisons que la stabilité de l’agrégat augmente avec sa taille. Le chapitre IV est consacré dans sa première partie, au développement théorique de la fonction de travail, ainsi qu’aux concepts expérimentaux qui démontrent l’abaissement de la fonction de travail dû à l’implantation du tungstène par le potassium. Ceci est dans le but d’améliorer le pouvoir émissif de la photocathode en tungstène. Dans une deuxième partie, nos calculs numériques ont privé une diminution nette du travail de sortie en fonction du pourcentage de K par rapport à W, cependant, à partir d’un certain seuil, il reprend à avoir des valeurs supérieures. Nous présentons ainsi les géométries optimisées des systèmes WiKj en précisant l’action des effets quasi-relativistes et le rôle de la GCA dans l’obtention des agrégats les plus stables.