CuO/ZnO/Al₂O₃et CuO/ZnO/K₂O/Al₂O₃: Catalyseurs de synthèse du méthano : Etude de leurs modifications par le processus d'activation et l'acte catalytique

Abstract

La synthèse du méthanol à partir du mélange CO₂/H₂ est effectuée sur le catalyseur I.C.I. et sur des catalyseurs CuO/ZnO/Al₂O₃ appartenant au même système chimique auquel est adjoint éventuellement le potassium. Les quatre échantillons préparés correspondent à des rapports atomiques Cu/Zn/Al/K : 1/0,5/0,5/0 (P₁), 1/0,16/0,52/0 (P₂), 1/0,49/0,5/0,003 (Pk₁), 1/0,16/0,51/0,0065 (Pk₂), catalyseurs plus actifs et plus sélectifs que le catalyseur I.C.I. Deux espèces "cuivre" localisées dans des environnements différents sont caractérisées dans nos échantillons par la résonance paramagnétique électronique. L’activation des catalyseurs sous mélange N₂/H₂ et (ou) leurs interactions avec le mélange réactionnel induisent des modifications importantes dans la répartition des éléments du matériau au voisinage de la surface. Nous avons détecté ces modifications par microanalyse par sonde électronique. Un protocole d’acquisition et de traitement des informations est nécessaire, les échantillons étant assimilables à des cibles complexes. Dans un premier temps, le traitement statistique des valeurs des émissions X caractéristiques des éléments permet de constater un ordre dans la répartition du potassium et un désordre dans la répartition des autres éléments. Dans un deuxième temps, l’acquisition des concentrations atomiques nécessite une correction spécifique à chaque analyse. La présence initiale de deux classes de rapports de concentrations atomiques, laissant présumer un phénomène d’agrégation préférentielle, est détectée uniquement au sein des catalyseurs P₁ et Pk₁. Le processus d’activation provoque toujours une migration du cuivre vers l’intérieur du matériau. Une restructuration du catalyseur I.C.I. préalablement activé est mise en évidence, lors de l’acte catalytique. Par contre, une telle restructuration n’est pas observée pour nos échantillons.