Etude microscoique des phénomènes de ségrégation et d'adsorption dans des systèmes métalliques

Abstract

L’objet de cette thèse est l’étude des propriétés physiques des systèmes métalliques à partir d’une description microscopique fondée sur des calculs de premiers principes. L’idée de base est d’exprimer les grandeurs physiques dans le contexte d’un modèle d’Ising généralisé en termes d’interactions effectives d’Amas (EXI). Ces interactions sont déterminées à partir de la structure électronique par la méthode directe de moyenne sur configurations ou DCA. Cette méthode, couplée à la méthode récursive avec un hamiltonien de liaisons fortes, permet un calcul dans l’espace réel ce qui permet son utilisation dans différents systèmes physiques. Ce formalisme s’applique aussi bien à l’étude des alliages massifs qu’à l’étude des problèmes à symétrie réduite tels que les phénomènes de ségrégation en surface ou les problèmes de croissance cristalline. Dans la deuxième partie de cette thèse, plusieurs systèmes métalliques à base de métaux de transition ont été étudiés : Ir/Ir(111), NiCu(001), MoRe(001), MoW(001) et PdAg(001). Certains de ces systèmes ont bénéficiés de nombreuses études tant expérimentales que théoriques. Cet intérêt est pleinement justifié par les propriétés catalytiques et métallurgiques remarquables ce ces composés. Dans le cas du système Ir/Ir(111), les résultats obtenus indiquent que les atomes d’Ir adsorbés sur Ir(111) ont tendance à former des îles compacts ce qui est en bon accord avec les observations en FIM. Dans le cas des alliages de surfaces (NiCu(0001), MoR(001), MoW(001), PdAg(001)), les profils de concentration sont déterminés soit par la résolution numérique d’un système d’équations couplées soit par des simulations Monte Carlo. Les résultats obtenus sont quantitativement en très bon accord avec les mesures expérimentales et notamment celles obtenues par les techniques LEED-LEIS (pour MoRe(001)) et STM (pour PdAg(0011)).