Nitroxydation catalytique des composés alkyl-aromatiques ( Toluène, Xylènes ) en présence de catalyseurs aérogels et xérogels oxydes de nickel ou de plomb supportés par l'alumine ou la silice

Abstract

Au cours de ce travail, la réaction de nitroxydation catalytique a été généralisée avec succès aux hydrocarbures aromatiques ‘toluène, xylènes), en présence de catalyseurs oxydes binaires (aérogels et xérogels) à base d’oxyde de nickel ou de plomb supportés par l’alumine ou la silice. L’influence de divers facteurs (mode de préparation des catalyseurs, teneur en oxyde de nickel, nature du support, etc…) sur d=les propriétés catalytiques a été étudiée. En particulier, il a été mis en évidence l’existence d’interaction entre l’oxyde de nickel et le support d’alumine (formation d’une phase spinelle NiAl₂O₄) et son effet sur l’activité et la sélectivité vis-à-vis de la formation des produits nitriles a été définie. Enfin, l’étude cinétique réalisée en présence du catalyseur aérogel NiO-Al₂O₄ (NAIII) a montré que la nitroxydation du toluène et des xylènes suit un mécanisme du type redox. De nouveaux catalyseurs aérogels et xérogels à base d’oxyde de plomb ont été également mis au point et caractérisés du point de vue structure et texture. Les tests catalytiques réalisés entre 400 et 440°C ont montré que ces solides, contrairement aux catalyseurs à base d’oxyde de nickel permettent la synthèse des dinitriles (phtalonitriles) à partir des xylènes. Il s’est avéré également que le support d’alumine, joue un rôle important par son interaction avec l’oxyde de plomb en augmentant considérablement son activité catalytique. Par ailleurs l’étude cinétique réalisée en présence du solide aérogel PbO-Al₂O₃ (PAIV) a montré que la nitroxydation du toluène suit plutôt un mécanisme du type redox, alors que pour les xylènes le mécanisme de Langmir-Hinshelwood sans concurrence d’adsorption permet mieux d’interpréter le catalyse.